Gregório nasceu na cidade de Valarxabad, na Armênia, por volta do ano 257. Seu pai matou o rei da Armênia, seu parente, numa conspiração com o reino da Pérsia, que assumiu o poder. Os soldados armênios encontraram o assassino do monarca e o executaram com toda a família, exceto o filho de um ano de idade, Gregório.
O rei persa assumiu o trono da Armênia, não sem antes matar toda a família real. Entretanto o príncipe sucessor, Tirídates, e sua irmã, ainda crianças, conseguiram ser poupados, sendo enviados para Roma, onde receberam uma educação pagã digna da nobreza da época. O pequeno monarca recebeu, também, esmerada formação militar, destacando-se pela valentia.
Ao mesmo tempo, Gregório foi enviado para a Cesareia da Capadócia, onde recebeu educação e formação cristã. Aos vinte e dois anos, casou-se com uma jovem também cristã e teve dois filhos, Vertanes e Aristakes. Depois de sete anos, o casal, de comum acordo, interrompeu a vida matrimonial. Ela foi viver retirada num convento, mas sem vestir o hábito. Ele se ordenou sacerdote e partiu da Cesareia.
Em 287, por interesse do Império Romano, que desejava tirar a Armênia do poder dos persas, Tirídates foi enviado, com soldados romanos, para retomar o trono que era seu por direito. Curiosamente, nesse exército estava também Gregório, que era seu colaborador e conselheiro particular.
Vitorioso, tornou-se Tirídates III, rei da Armênia. Para agradecer a reconquista, mandou que Gregório fosse, pessoalmente, oferecer flores e incenso aos deuses no templo pagão. Como se negou a obedecer à ordem por ser cristão, o rei mandou torturá-lo. Mas a situação de Gregório ficou muito pior ao ser denunciado como o filho do assassino do pai do rei. Revoltado, o monarca mandou intensificar as torturas e depois jogá-lo no fundo da masmorra mais profunda da Armênia, onde ficou no esquecimento.
Quinze anos mais tarde, Tirídates III contraiu uma doença contagiosa incurável e sofria muitas dores. Nessa ocasião, a princesa sua irmã teve dois sonhos reveladores: neles, uma voz dizia-lhe que a única pessoa capaz de curar o rei era Gregório. Assustada, mesmo acreditando que ele já havia morrido, enviou um mensageiro à masmorra, que o descobriu ainda vivo.
Gregório foi libertado e curou, milagrosamente, o rei da doença contagiosa, por meio das orações cristãs. Tocado pela fé, Tirídates III fez-se batizar, juntamente com toda a sua família, sua Corte e seu povo. Assim, a Armênia, que fora evangelizada, segundo a tradição, pelos apóstolos Bartolomeu e Tadeu, tornou-se a primeira nação oficialmente cristã em 301, por obra de Gregório, o iluminador, como passou a ser chamado.
Ele se tornou o bispo da Capadócia e um dos maiores líderes da Igreja armênia, cuja sede apostólica, a catedral de Etchmiadzin, construiu em 303. Mandou chamar seus dois filhos para auxiliá-lo. Depois, já cansado e com a sensação do dever cumprido, foi sucedido, como chefe supremo dos cristãos, pelo seu filho Aristakes, que morreu antes do pai. Então, quem assumiu o comando da sede episcopal foi o outro filho, Vertanes. Dessa maneira, Gregório pôde, enfim, realizar seu grande sonho, que era o de retirar-se para um lugar solitário e viver apenas de oração e penitência, até a morte, em 332.
São Gregório, o iluminador, é venerado não somente como o apóstolo e padroeiro da Armênia, mas também como evangelizador das igrejas síria e greco-ortodoxa.
Na masmorra onde ficou preso e esquecido, foi construído o mosteiro de Khor Virap, que significa "poço profundo", para preservar o local original a quarenta metros de profundidade.