Ângelo foi para a Sicília com os religiosos que do Carmelo emigraram para aquela ilha, onde morreu, segundo dados tradicionais, que demonstram ser dignos de fé. Foi assassinado em Licata pelas mãos de “ímpios infiéis” na primeira metade do século XIII. Por ser considerado mártir, foi construída uma igreja em sua honra no local da morte. O seu corpo foi colocado num altar desta igreja. Estas poucas informações e uma outra recolhida, em torno 1370, pelo beneficiário da São João do Latrão, Nicolau Processi, que se refere sobre a ida de Ângelo, em Roma – tomada do Catalogus Sanctorum composto até o final do século XIV ou início do XV, foram enriquecidas com lendas particulares até formar uma verdadeira história biográfica.
Muito conhecida e difundida é a vida de Santo Ângelo escrita por um certo Enoque, que se apresenta como carmelita e patriarca de Jerusalém e que viveu nos primeiros decênios do século XIII. Mas na verdade foi um siciliano quem a escreveu na primeira metade do século XV, utilizando fontes históricas palestinas (Guilherme de Tiro e Jacques de Vitry), fontes hagiográfica beneditinas e dominicanas e a literatura apocalíptica do século XIV. Pode-se deduzir isto por causa das falhas contidas na sua obra (como por ex.: ignorância da topografia da Palestina; a Regra Carmelitana teria sido escrita por um certo patriarca Alberto no ano 412, enquanto que esta foi dada alguns anos depois da entrada de Ângelo e de seu irmão em 1204/1205 entre os carmelitas; Jerusalém estaria ainda nas mãos dos cristãos em 1219; um jovem teria sido libertado do inferno por um milagre de Santo Ângelo; cita um tal de Goffredo, arcebispo de Palermo, que não existiu no período indicado) e pelos elementos cronológicos ali presentes (profecias que se adaptam bem à situação após a batalha de Kosovo de 1389, a invasão da Bulgária e da Valacchia em 1393).
Segundo esta biografia, os pais de Ângelo eram judeus e se chamavam Jessé (ou José) e Maria. O nascimento de Ângelo e de seu irmão João foi preanunciado pela Virgem Maria numa aparição aos seus pais. Após esta aparição os pais de Ângelo se converteram ao cristianismo. Ao se tornarem órfãos, os dois irmãos foram educados pelo patriarca Nicodemos até a idade de 18 anos; quando entraram no convento Santa Ana dos Carmelitas junto à Porta Áurea em Jerusalém, a pátria deles. Após um ano de prova, foram para o Monte Carmelo. Viveram naquele monte por 10 anos em rigoroso ascetismo. Ângelo começou logo a imitar a força taumatúrgica dos profetas Elias e Eliseu: fez retornar à superfície um machado caído na água, passou o rio Jordão a pé enxuto, curou leprosos, fez ressurgir os mortos e cair fogo do céu.
Aos 28 anos, Ângelo, após ter estado em Jerusalém para receber a ordenação sacerdotal, se retirou no deserto da Quarentena, permaneceu ali por 5 anos em oração e penitência. Ao final deste período, numa aparição Cristo lhe ordenou ir para a Sicília com a finalidade de tentar a conversão de um pecador chamado Berengário, que há muito tempo convivia com a própria irmã e com a qual tinha tido 3 filhos. Antes, porém, devia passar por Alexandria para pegar algumas relíquias. Ao rezar para que o Senhor protegesse a Cidade Santa, foi informado sobre o futuro de Jerusalém, da Terra Prometida e do Cristianismo no Egito, Ásia Menor e Europa Meridional: mensagem que ele deveria divulgar nas suas pregações. Voltou para Jerusalém, aonde seu irmão João tinha se tornado patriarca.
Ali Ângelo pregou para 60.000 pessoas e depois, tomou consigo três companheiros, foi para Alexandria e pegou as relíquias que o patriarca Atanásio lhe entregou. Embarcou no dia 1º de abril de 1219 numa nau genovesa, mas antes da chegada na Sicília topou 4 navios cheios de sarracenos. Estes espancaram Ângelo e seus companheiros. Entretanto, à oração do santo desceu fogo do céu que matou 60 dos agressores e deixou cegos outros 300. Estes, após a conversão, milagrosamente ficaram curados. Após uma parada em Messina, dirigiram-se para Civittavecchia, aonde entregou as relíquias para Frederico de Chiaramonte. Dali dirigiu-se para Roma. Durante a vista aos lugares santos, em São João do Latrão encontrou-se São Francisco e São Domingos. Na ocasião Ângelo predisse os estigmas a São Francisco.
Ângelo recebeu de São Francisco o anúncio de que seria martirizado em breve. Retornando à Sicília, em Palermo foi hóspede dos basilianos de Santa Maria da Gruta, aos quais pregou durante 40 dias. Depois foi para Agrigento. Passando pelas termas de Cefalà, curou 7 leprosos (indicados com nome e lugar de origem), como também ao arcebispo de Palermo de nome Goffredo; pregou depois em Agrigento por 50 dias antes de chegar em Licata. Primeiro em segredo e depois publicamente tentou converter Berengário, que – desesperado por causa da conversão da irmã – no dia 5 de maio de 1220, enquanto Ângelo pregava para 5.000 pessoas junto à igreja dos santos Felipe e Tiago perto do mar, feriu o santo mortalmente com cinco golpes de espada.
Antes de morrer, o santo recomendou para que não vingassem a sua morte. Oito dias depois de sua morte e de vários prodígios, Ângelo apareceu ao arcebispo de Palermo e lhe pediu sepultura.
Os escritos da vida atribuída a Enoque contam também uma aparição de São João Batista que ordena a Atanásio de Chiaramonte, patriarca de Alexandria, para entregar a Ângelo algumas relíquias. Este deveria levá-las para a Itália e entregá-las para seu irmão Frederico de Chiaramonte.
A biografia de Enoque não merece grande confiança, apesar de que alguns elementos parecem receber confirmação de outras fontes (um documento de entrega de relíquias a Frederico de Chiaramonte, ao qual se refere F. Ughelli-N. Coleti, Italia sacra. I, Venetiis 1717, pp. 231-234; a pertença em 1219-20 do mosteiro Santa Maria da Gruta de Palermo aos basilianos). O certo é que o autor introduz informações corretas numa composição de fantasia.
Já venerado no século XIV, após a divulgação da vida atribuída a Enoque, o culto de Santo Ângelo teve grande difusão entre os carmelitas e o povo. O Capítulo Geral dos Carmelitas de 1498 prescreveu que em todos os conventos carmelitas se fizesse uma comemoração todos os dias. Em 1564 se estabeleceu a celebração da festa com oitava solene.
As relíquias foram colocadas numa igreja carmelita; em 1457 os seus confrades obtiveram do Papa Calixto III a permissão para levá-las ao convento, mas não se fez nada até 1605. As relíquias foram tiradas da caixa de madeira em 1486 e colocadas numa urna de prata. No dia 5 de maio de 1623 foram colocadas numa urna ainda mais preciosa. Em 15 de agosto de 1662 a urna foi levada para a igreja atual. Para recordar a libertação da peste, em 1625 foi instituída uma festa em agosto, que é celebrada até hoje. No dia 4 de maio de 1626 Santo Ângelo foi proclamado também patrono de Palermo.
