Em 667, morreu em Roma o arcebispo eleito mas ainda não consagrado para Canterbury, Wighard. O papa São Vitaliano tomou as rédeas da situação e nomeou para a sé vacante um monge grego de Tarso, na Cilícia: Teodoro. Na época, ele ainda não era presbítero e tinha mais de sessenta anos. Essa surpreendente nomeação provou ser um evento da mais alta importância na história da Igreja na Inglaterra. Teodoro visitou todo o seu campo de ação, preencheu as sés vacantes e, em 672, presidiu o primeiro concílio de toda a Igreja inglesa, em Herford.
Na Nortúmbria tratou com firmeza, mas consideradamente, das dificuldades entre São Vilfredo e São Ceadda, envolvendo-se, porém, em sérias divergências com Vilfredo sobre a divisão do bispado de York, pois a criação de novas sés era um compromisso de Teodoro. Suas realizações foram, principalmente, organização eclesiástica, administração e disciplina. Entretanto, a escola que fundou em Canterbury, dirigida pelo abade africano Santo Adriano, que viera com ele de Roma, conseguiu duradoura reputação.
São Teodoro encontrou a Igreja na Inglaterra como um corpo missionário organizado e deixou-a como um ramo da Igreja universal, totalmente em ordem: sua estrutura sobreviveu às transformações sociais do século VI e é, ainda, a base do sistema diocesano naquele país. O bispo Stubbs, historiador, escreveu sobre São Teodoro: “É difícil, talvez impossível, descrever a divida que a Inglaterra, a Europa e a civilização cristã têm para com o trabalho de Teodoro”.
O caráter de Teodoro pode ser inferido por tudo o que fez, pois sabe-se que suas decisões sobre problemas morais e canônicos foram grandemente respeitadas.